张曜被擢升为知府,又屡屡击败捻军,晋升为道台,加按察使衔。
张曜设计在汝宁击败陈大喜、张凤林所部捻军,又擢升为河南布政使。
张曜被御史刘毓楠弹劾“目不识丁”,由布政使转任总兵,仍归僧格林沁节制。自此,他发愤读书,并镌刻“目不识丁”四字印,时时佩戴在身以自励。
张曜在河南省嵩山和南阳等地击退了张宗禹所部捻军的进攻。
张曜在桥川一带再次大败捻军,张曜率部渡丹江长途追击,与陕西、湖南的清军汇合后撤军。
僧格林沁战死,张曜出征捻军以挽救危局,多次战胜。僧格林沁既死,又有人弹劾张曜“养寇遗患”,幸有巡抚吴寿昌为张曜辩白。尽管如此,张曜还是以安葬亲人之名请假回籍。
张曜受命复出,镇压捻军。他整合新旧部众,编为嵩武军。
张曜协助李鸿章围歼东捻军。年末,又击败从陕西渡黄河进入山西、逼近河南的西捻军。
张曜与宋庆在东昌之战中大败西捻军。不久,西捻军彻底失败,张曜受赏黄马褂,获骑都尉世职。
张曜随左宗棠镇压回民起义,主要是配合金顺用兵宁夏。1870年(同治九年),升任广东提督。